Microscopic and macroscopic modeling of particle formation processes in spray fluidized beds

Abstract

Spray fluidized bed processes are often used in agriculture, as well as the chemical, pharmaceutical and food industries to produce particulate products from solid containing liquid raw materials such as solutions, suspensions, or melts. The transformation of liquids into a solid formoffers advantages regarding transportation, handling, preservation, and subsequent process steps. Examples of such products are fertilizers, detergents, coated tablets, and instant food powders. In a spray fluidized bed, the liquid is sprayed on a particle bed fluidized by a hot gas stream. By cooling (melts) or evaporation (suspensions and solutions), the sprayed liquid is transformed into solid material remaining on the particles. Different types of size enlargement processes can be performed in spray fluidized beds: coating, layering granulation, and agglomeration. In coating and layering granulation, the sprayed material forms a solid layer around the particles. In case of coating, the focus lies on applying a solid layer with a certain function (e.g., a protective layer), while in layering granulation size enlargement is the main purpose. Agglomeration denotes the formation of clusters consisting of several particles sticking together by binding forces. Agglomeration can also be observed when pure water is sprayed on amorphous particles since sticky spots may be created on the particle surface due to glass transition. Generally, both size enlargement mechanisms may occur simultaneously in a spray fluidized bed. Depending on the application of the product, only one mechanism should be dominant since the properties of the resulting particles differ significantly. Process design requires detailed knowledge about the relationship between the resulting product properties and operating conditions, material parameters, and equipment design, which can be obtained by experimental work and mathematical modeling. The present work deals with modeling of particle formation in batch spray fluidized bed processes, using different methods. First, two process models for coating and layering granulation as well as agglomeration of amorphous particles based on a Monte Carlo method are presented. This method offers great advantages over common modeling approaches. In case of coating and layering granulation, a more detailed description of product properties and their distributions can be obtained. For the first time, the process kinetics for agglomeration of amorphous particles can be described while the influence of process and material parameters is directly taken into account. The presented Monte Carlo models describe layering and agglomeration as a result of processes occurring on the single particle scale such as droplet deposition, binary collisions, droplet drying, size enlargement, and breakage. The influence of operating conditions and material parameters is discussed and the models are validated using theoretical approaches and experimental data. Second, a process model based on population balances and a heat and mass transfer model for spray fluidized beds is presented. This model is used to characterize the border between layering and agglomeration by combining the Stokes criterion and a new dynamic model describing the wet surface fraction of the particles. The influence of operating conditions and material parameters on the dominant size enlargement mechanism is presented in a simulation study. Further simulations and experimental data are used to provide a new classification of the size enlargement mechanisms based on the probability of successful collisions.

Sprühwirbelschichtprozesse werden häufig in der Landwirtschaft sowie der chemischen, pharmazeutischen, und Lebensmittelindustrie genutzt,um partikuläre Produkte aus feststoffhaltigen Flüssigkeiten, z.B. Lösungen, Suspensionen, oder Schmelzen, herzustellen. Die Umwandlung vom flüssigen in den festen Zustand bietet Vorteile hinsichtlich Transport, Handhabung, Konservierung und nachfolgender Prozessschritte. Beispiele solcher Produkte sind Düngemittel,Waschmittel, beschichtete Tabletten, und lösliche Lebensmittelpulver. In Sprühwirbelschichten wird die Flüssigkeit auf eine Partikelschüttung, die durch einen heißen Gasstrom fluidisiert wird, gesprüht. Die Flüssigkeit wird dabei entweder durch Abkühlung (Schmelze) oder Verdunstung (Lösung, Suspension) in einen Feststoff umgewandelt, der auf den Partikeln verbleibt. In Sprühwirbelschichten können unterschiedliche Prozesse realisiert werden: Coating, Granulation und Agglomeration. Coating und Granulation bezeichnen das Aufbringen einer Feststoffschicht auf der Oberfläche der fluidisierten Partikel. In Coatingprozessen liegt der Schwerpunkt auf der Bildung einer funktionalen Schicht, z.B. mit einer Schutzwirkung, wobei Granulation hauptsächlich auf Vergrößerung der Partikel abzielt. Agglomeration beschreibt das Zusammenführen mehrerer Partikel zu Agglomeraten, die durch Bindekräfte aneinander haften. Dies kann auch erreicht werden, indem reines Wasser auf amorphe Partikel gesprüht wird. In diesem Fall können durch Glasübergang klebrige Stellen auf der Partikeloberfläche erzeugt werden, die zur Bildung von Agglomeraten führen. ImAllgemeinen finden in Sprühwirbelschichtprozessen sowohl Schichtwachstum als auch Agglomeration gleichzeitig statt. Da sich aber die erzielten Produkteigenschaften erheblich unterscheiden können, sollte abhängig von der Anwendung des Produktes nur einWachstumsmechanismus dominieren. Die Auslegung dieser Prozesse erfordert detailliertesWissen über den Zusammenhang zwischen den erzeugten Produkteigenschaften und den Prozessbedingungen, Materialeigenschaften sowie konstruktivenMerkmalen verwendeter Anlagen. Dies kann über experimentelle Untersuchungen sowie mathematischeModellierung erreicht werden. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Modellierung von Partikelbildung in absatzweise betriebenen Sprühwirbelschichten mit unterschiedlichenMethoden. Zunächst werden zweiModelle für Coating und Granulation sowie Agglomeration amorpherMaterialien unter Verwendung einerMonte-CarloMethode vorgestellt. DieseMethode bietet Vorteile gegenüber herkömmlichen Ansätzen.Mit dem präsentiertenModell für Schichtwachstumsprozesse ist eine detailliertere Beschreibung der erzeugten Produkteigenschaften und deren Verteilungen möglich. Zusätzlich kann die Prozesskinetik bei der Agglomeration amorpher Partikel zum erstenMal beschrieben werden, wobei der Einfluss von Prozess- undMaterialparametern direkt berücksichtigt wird. Die vorgestelltenModelle beschreiben Schichtwachstum und Agglomeration als Folge von Prozessen, die auf der Einzelpartikelebene ablaufen, wie z.B. Tropfenabscheidung, binäre Kollisionen, Tropfentrocknung, Partikelvergrößerung und Bruch. Der Einfluss der Prozessbedingungen undMaterialeigenschaften wird präsentiert und beideModelle werden mit theoretischen Ansätzen und experimentellen Daten validiert. Anschließend wird ein weiteres Prozessmodell bestehend aus Populationsbilanzen und einem Wärme- und Stoffübertragungsmodell für Sprühwirbelschichten vorgestellt.Mit diesemModell kann die Grenze der unterschiedlichenWachstumsmechanismen beschrieben werden, indem das Stokes-Kriterium und ein neuer Ansatz für die Berechnung des Benetzungsgrades kombiniert werden. Der Einfluss der Prozess- undMaterialparameter auf den dominantenWachstumsmechanismus wird im Rahmen einer Simulationsstudie diskutiert. Basierend auf weiteren Simulationen und experimentellen Daten wird eine neue Klassifizierung derWachstumsmechanismen mit Hilfe derWahrscheinlichkeit erfolgreicher Kollisionen vorgeschlagen.