Verweilzeitverhalten von partikulären Gütern in kontinuierlich betriebenen Wirbelschichtrinnen am Beispiel von Trocknung und Coating

Abstract

In der chemischen und pharmazeutischen Industrie werden zur Verarbeitung von partikulären Gütern, sowohl zu Zwischen- als auch Endprodukten mit definierten Eigenschaften, häufig Wirbelschichtanlagen eingesetzt. Derartige Anlagen sind geeignet beispielsweise die Handhabung von feinen Schüttgütern zu verbessern, indem die Partikelgröße beim Coating erhöht wird. Auch die Lagerstabilität von dispergierten Feststoffen kann erhöht werden, indem diesen gleichmäßig Feuchtigkeit durch Trocknung entzogen wird. Mit der diskontinuierlichen oder kontinuierlichen Verfahrensweise existieren zwei grundlegende Prozessmöglichkeiten, welche jeweils Vor- und Nachteile aufweisen. Auf der einen Seite ermöglicht der diskontinuierliche Prozess beispielsweise die Produktion von partikulären Gütern mit eng verteilten Zieleigenschaften. Dies ist beim kontinuierlichen Verfahren, auf Grund des Verweilzeitverhaltens der Partikel in der Wirbelschicht, kaum zu erreichen. Auf der anderen Seite ist die Produktion im kontinuierlichen Prozess kostengünstiger, da im stationären Betrieb kaum Stillstandzeiten anfallen. Auf Grund der geringeren Kosten und des hohen realisierbaren Durchsatzes ist die kontinuierliche Produktion besonders interessant und wird in der vorliegenden Arbeit genauer betrachtet. Die Herausforderung liegt darin, das Partikelverweilzeitverhalten derart zu beeinflussen, dass eine möglichst schmale Verteilung der Partikeleigenschaften im Endprodukt erreicht wird. Diese Dissertation gliedert sich in sechs Kapitel. Kapitel 1 gibt eine Einleitung in die Wirbelschichttechnologie mit verschiedenen technischen Ausführungen. Darüber hinaus wird die Problematik der Verweilzeit der Partikel im kontinuierlichen Prozess genauer erläutert. Anschließend werden allgemeine Grundlagen zur Wirbelschichttrocknung und relevante Arbeiten aus der Literatur vorgestellt. Nachfolgend rückt die Ummantelung von partikulären Gütern, das sogenannte Coating, in den Fokus, wobei ein Einblick in den derzeitigen Stand des Wissens gegeben wird. Abschließend wird die Zielstellung der Arbeit definiert und sowohl auf die experimentelle Untersuchung als auch auf die mathematische Modellbildung und Simulation der drei Hauptaspekte 􀀀 Verweilzeitverhalten, Trocknung und Coating 􀀀 eingegangen. In Kapitel 2 wird das experimentelle Setup behandelt. Hierbei wird zunächst die verwendete Anlagentechnik beschrieben und die eingesetzten Versuchsmaterialien vorgestellt. Im Anschluss wird die genutzte Messtechnik zur Analyse der partikulären Proben beleuchtet. Kapitel 3 widmet sich dem Verweilzeitverhalten von Partikeln in Wirbelschichtrinnen. Zunächst wird die Vorgehensweise zur experimentellen Untersuchung der Verweilzeitverteilung beschrie- III ben und anschließend die unterschiedlichen Möglichkeiten der Auswertung der Messdaten aufgezeigt. Des Weiteren wird auf die experimentelle Variation von Betriebsparametern eingegangen und der Einfluss von internen Wehren untersucht. Daraufhin werden eine Korrelation für die dimensionslose Bodensteinzahl, abhängig von der gewählten Wehrkonfiguration, und eine Korrelation für die Bettmasse erstellt. Abschließend werden hieraus Verweilzeitverteilungen berechnet und mit den experimentell bestimmten Daten verglichen. Es ergibt sich eine gute Übereinstimmung von Experiment und Simulation. Demnach ist eine Vorhersage der Verweilzeitverteilung von Partikeln in der kontinuierlich betriebenen Wirbelschichtrinne möglich. In Kapitel 4 wird die Trocknung von Partikeln in der Wirbelschichtrinne untersucht. Nach einer Erläuterung zur Durchführung von Trocknungsexperimenten werden theoretische Grundlagen dargestellt. Nachdem auf die Bestimmung der Feuchte von Einzelpartikeln eingegangen wurde, wird die experimentelle Variation von Betriebsparametern behandelt, durch die der Einfluss von Temperatur und unterschiedlicher Wehrkonfiguration auf das Trocknungsergebnis ermittelt wurde. Anschließend wird ein ausführlicher Einblick in die populationsdynamische Berechnung der Partikelfeuchte gegeben, wobei die Kopplung der in Kapitel 3 erstellten Korrelation der Verweilzeitverteilung mit dem Trocknungsmodell einen wesentlichen Gesichtspunkt darstellt. Diese erfolgt sowohl mit Hilfe eines Kaskadenmodells als auch über die Verweilzeitverteilung selbst. Anschließend werden die Ergebnisse miteinander verglichen. Darüber hinaus wird eine Studie durchgeführt, wobei die Variation der Simulationsparameter deren Einfluss auf das Trocknungsverhalten der Partikel erkennen lässt. Zuletzt werden die experimentellen Werte den aus der Simulation hervorgehenden Daten gegenübergestellt. In Kapitel 5 wird das Partikelcoating in der Wirbelschichtrinne, die Ummantelung von Partikeln mit einem Feststoff, thematisiert. Zunächst findet eine Beschreibung zur experimentellen Durchführung statt. Im Folgenden wird die Analyse von Partikelproben zur Bestimmung der Verteilung von Schichtdicke und -porosität beschrieben. Dies erfolgt sowohl für Einzelpartikel als auch für die Verteilung über die gesamte Partikelpopulation. Einer experimentellen Parametervariation folgt die Beschreibung der Modellierung des Coatingprozesses mit Hilfe von Populationsbilanzgleichungen. Wie in Kapitel 4 erfolgt auch hier zwingend die Einbindung einer in Kapitel 3 korrelierten Verweilzeitverteilung eines beliebigen Prozesses, unter Annahme eines Kaskadenmodells. Nach einer Gegenüberstellung von experimentellen Ergebnissen und Simulationsdaten, findet abschließend eine Variation von Simulationsparametern statt. Kapitel 6 fasst die experimentell bestimmten Effekten werden die Abhängigkeiten der berücksichtigten verteilten Partikeleigenschaften vom Partikelverweilzeitverhalten sowie die mathematische Modellbildung mittels Populationsbilanzen beurteilt. Abgeschlossen wird die Arbeit mit einem Ausblick auf nachfolgende Untersuchungen, sowohl experimenteller Art als auch zur Modellierung. Darüber hinaus werden eventuell notwendige Anpassungen der abgeleiteten Korrelationen an weitere Prozesse erläutert.

In pharmaceutical and chemical industry the conversion of particulate materials or powders into intermediates or final products, holding certain properties, is often conducted in fluidized beds. The general goal is usually to ease the handling during production, e.g. by increasing particle size via coating, or to increase storage stability of solids, by removing water or other solvents via fluidized bed drying. There are discontinuous and continuous processes with different advantages and disadvantages. The former holds the advantage of a narrow property distribution, which hardly can be reached in a continuously conducted process, due to its residence time distribution (RTD). The latter, however, are cost efficient, since they have barely any dead-time in steady-state and low requirement of maintenance. Due to its cost efficiency and the high output, and despite the lower product quality, the continuous process is highly aspired and therefore the focus of the present work. Hence, this thesis deals with horizontal fluidized beds and the general goal to minimize the negative effects of the residence time distribution on distributed particle properties. This work consists of six chapters. Chapter 1 is introducing into fluidized bed technology and the variety of different plant designs. The problem of the influence of particle residence time behavior on product quality is illustrated before an overview of fluidized bed drying is given, including investigations from literature. Following, a summary of the coating process in horizontal fluidized beds is given together with the current state of the art. Concluding the chapter the overall aim of this work is defined, which is the experimental investigation as well as the mathematical modeling and the subsequent simulation of the three key topics - residence time behavior, drying and coating of particulate products in horizontal fluidized beds. Chapter 2 describes the experimental background from plant design and used materials to techniques of measurement to analyse particulate samples. The latter include coulometry and NMR-spectroscopy, computed tomography and microscopy. Chapter 3 covers the residence time behavior of particles in horizontal fluidized beds in detail. After a brief introduction to experimental conduction the different methods to analyze particle samples are explained. An experimental investigation has been conducted, varying the operating parameters in two different horizontal fluidized bed plants. In order to minimize particle dispersion and thus the variance of property distributions, internal baffles have been applied and their V effect is discussed. Based on the experimental data as well as on data from literature, a correlation for the dimensionless Bodenstein number is established, indicating the ratio of dispersion to convective particle transport. Therefore, the configuration with internal baffles is taken into account. Furthermore a correlation for the holdup mass is derived to calculate the mean residence time. From these correlations, residence time distributions are calculated and compared to experimentally determined RTDs, indicating a high agreement. This proves that the prediction of particle RTD in a given horizontal fluidized bed is possible. Chapter 4 addresses the particle drying in horizontal fluidized beds. After characterizing the experiments, the theoretical background is presented and the determination of single particle moisture content is highlighted. Subsequently, an experimental variation of operating parameters is presented to reveal their effects as well as the effects of internal baffles on the drying results and, moreover, on the distribution of particle moisture content. Using population balance equations, a mathematical model is derived considering the coupling with the correlations of Chapter 3 for different residence time distributions. For this purpose, a tank-in-series model and the correlated RTD itself are used. To understand the influence of parameters on the simulation results, a variation is conducted. In the end the experimentally obtained data are compared to the moisture content distributions from the simulation, indicating a fair agreement. In Chapter 5 the particle coating process is investigated. At first the experimental conduction is introduced. Then the analysis of particles regarding the layer thickness distribution on a single particle and over the population is described. Additionally, the determination of the porosity distributed over the particle population is shown. After presenting various experiments with internal baffles, an insight is given to the mathematical modeling, focusing on the layer thickness distribution over the particle population. The main goal is to include the information from the residence time correlations of Chapter 3 into the coating model. This is realized using a tank-inseries model with reflux. After comparison of experiments and simulations, indicating a good agreement, a variation of simulation parameters is presented, revealing their influence on the coating layer thickness distribution. Finally, Chapter 6 concludes the present work. Influences of operating parameters on the experimentally determined particle transport behavior as well as on the investigated particle property distributions are summarized. Furthermore a brief insight on the modeling of the latter is given, using population balance equations and diverse methods for the integration of the particle residence distribution, which was empirically correlated in Chapter 3. The work is completed with an outlook concerning possible future investigations, the adjustment of the derived correlations to other processes, such as agglomeration, and suggestions for further experimental investigations and modeling further processes.