Ab-initio dynamics of electrons and nuclei in solids

Abstract

This thesis consists of three major topics in non-adiabatic electron-nuclear dynamics: electronic excitations, classical nuclear motions, and the electron-phonon interaction. We apply the real-time time-dependent density functional theory approach for the calculation of electron excitation under a strong external electric field. Next, we consider the nonadiabatic electron-nuclear coupling by treating nuclei as classical particles. We further extend the definition of the Born effect charge to the dynamical regime. Finally, we propose a fully quantum mechanical treatment for small-amplitude nuclear motions in solids. We apply Wick’s theorem to the square of the Fröhlich Hamiltonian results in a set of two coupled Bogoliubov equations of electrons and phonons.

Diese Arbeit besteht aus drei Hauptthemen der nichtadiabatischen Elektronen-Kern-Dynamik: Anregungen der Elektronen, klassische Kernbewegungen und die Elektron-Phonon-Wechselwirkung. Wir konzentrieren uns zunächst auf Elektronenanregungen. Wir wenden den Ansatz der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie in reeler Zeit zur Berechnung der Elektronenanregung in einem starken externen elektrischen Feld an. Des Weiteren betrachten wir die nicht-adiabatische Elektron-Kern-Kopplung, indem wir die Atomkerne als klassische Teilchen behandeln. Wir erweitern die Definition der effektiven Born-Ladung auf das dynamische Regime. Schließlich schlagen wir eine Methode zur vollständigen quantenmechanischen Behandlung von Kernbewegungen kleiner Amplitude in Festkörpern vor. Wir wenden Wicks Theorem auf das Quadrat des Fröhlich-Hamilton-Operators an, was zu einem Satz zweier gekoppelter Bogoliubov-Gleichungen für Elektronen und Phononen führt.