Discrete modeling of capillary ring structures during drying of particle aggregates

Abstract

Despite the useful insights gained from previous experimental and theoretical investigations, quantitative characterization of pore-scale liquid continuity dynamics during evaporation from capillary porous media is uncommon due to observational limitations posed by pore space complexity. The motivation of this thesis is to resolve details of liquid flow and phase distribution during drying of capillary porous media and to assess the role of capillary films in supplying evaporative liquid. Experimental and numerical pore network simulation studies on convective drying of capillary porous media under slow isothermal conditions are presented in this thesis. As a physical model of a real capillary porous medium, two dense packings of particles filled with monodisperse spherical glass beads (mean diameter 0.8 mm) and initially saturated either with distilled water or with a salt solution are prepared. Two controlled drying experiments with these packings are carried out using a custom-made setup installed in a lab-scale X-ray microtomograph. Based on in-situ tomograms (voxel size 16.4 μm) the time evolution of three-dimensional (3D) structures of liquid and salt deposit in the packings during drying are characterized. The respective results clearly demonstrate the formation of capillary liquid rings at the wedge-shaped pores located near the particle-particle contacts. The rings remain connected over a long distance to the packing surface during a significant period of drying. In addition to the experiments, a 3D discrete pore network model in the limiting condition of capillary dominated regime that explicitly accounts for the ring effect is developed. The regular 3D ring pore network approximates the void space in a bed cubically packed with a population of monodisperse spherical particles. The interstitial void space between particles is approximated by cylindrical throats. The concave cylinder-shaped ring approximates the void space around the contact point of two adjacent particles. Primary and secondary capillaries are referred to as throats and rings, respectively. The hydraulic connectivity in a liquid phase is defined over both primary and secondary capillary structures together. Pore network simulations in the presence and absence of this effect are compared with measurements in terms of drying kinetics and saturation profiles. The pore network simulations performed with capillary rings show a noticeable delay in transition from the capillary-supported regime to the diffusion-controlled regime. These simulation results differ significantly from the predictions of classical pore network models without liquid films and they appear to be more consistent with the experiments conducted with real porous systems. It is found that liquid rings act as additional hydraulic pathways for moisture transport from the interior of the pore/particle network to the surface and thus notably accelerate the drying process, and they lead to a spatially homogeneous distribution of the liquid down to low saturation. The developed ring pore network model is also used to examine the influence of variation of the size of throats and rings, the throat radius distribution and the boundary layer thickness on the drying kinetics in a systematic way. Moreover, the mass transfer between the surface of a model capillary porous medium and the adjacent gas-side boundary layer is studied. In order to quantify the role and significance of liquid films in the mass transfer process, three-dimensional pore network Monte Carlo simulations are carried out systematically in the presence and absence of discrete capillary rings. As compared to classical pore network models, the pore network model with rings seem to predict favorably the spatiotemporal evolution of wet and dry patches at the medium surface as well as of their relative contributions to the net mass exchange rate. This is apparent when the analytical solutions of the commonly used Schlünder’s model are examined against the numerical simulations conducted using classical and ring pore network models. This study can be considered as a step forward in discrete modeling of drying of capillary porous media with 3D secondary capillary structures and should be of interest for various applications in the field of complex multiphase flow phenomena in porous media.

Trotz der nützlichen Erkenntnisse, die aus früheren experimentellen und theoretischen Untersuchungen gewonnen wurden, ist eine quantitative Charakterisierung der Flüssigkeitsdynamik auf Porenebene während der Verdemstung aus kapillarporöser Medien, aufgrund der Komplexität des Porenraums, nur selten möglich. Die Motivation dieser Arbeit ist es, die Details des Flüssigkeitsflusses und der Phasenverteilung während der Trocknung kapillarporöser Medien zu klären und die Rolle von Kapillarfilmen bei der Zufuhr von Verdempstenter Flüssigkeit zu bewerten. In dieser Arbeit werden experimentelle und numerische Porennetzwerk-Simulationsstudien zur konvektiven Trocknung kapillarporöser Medien unter langsamen isothermen Bedingungen vorgestellt. Als physikalisches Modell eines realen kapillarporösen Mediums werden zwei dichte Partikelpackungen hergestellt, die mit monodispersen Kugeln aus Glas (mittlerer Durchmesser 0,8 mm) gefüllt und zunächst entweder mit destilliertem Wasser oder mit einer Salzlösung gesättigt sind. Zwei kontrollierte Trocknungsexperimente mit diesen Packungen werden mit einem speziell angefertigten Aufbau in einem Röntgenmikrotomographen im Labormaßstab durchgeführt. Auf der Grundlage von in-situ-Tomogrammen (Voxelgröße 16,4 μm) wird die zeitliche Entwicklung der dreidimensionalen (3D) Strukturen der Flüssigkeits- und Salzablagerungen in den Packungen während der Trocknung charakterisiert. Die entsprechenden Ergebnisse zeigen deutlich die Bildung von kapillaren Flüssigkeitsringen an den keilförmigen Poren in der Nähe der Partikel-Partikel-Kontakte. Die Ringe bleiben über eine lange Strecke mit der Packungsoberfläche verbunden, und zwar über einen langen Zeitraum der Trocknung. Zusätzlich zu den Experimenten wird ein diskretes 3D-Porennetzwerkmodell für den Grenzfall des kapillardominierten Regimes entwickelt, das den Ringeffekt ausdrücklich berücksichtigt. Das regelmäßige 3D-Ringporennetzwerk approximiert den Hohlraum in einem Bett, das mit einer Population monodisperser kugelförmiger Teilchen kubisch gepackt ist. Der interstitielle Hohlraum zwischen den Partikeln wird durch zylindrische Verengungen approximiert. Der konkave zylinderförmige Ring approximiert den Leerraum um den Kontaktpunkt zweier benachbarter Teilchen. Primäre und sekundäre Kapillaren werden als Hälse bzw. Ringe bezeichnet. Die hydraulische Konnektivität in einer flüssigen Phase wird über die primären und sekundären Kapillarstrukturen zusammen definiert. Porennetzwerksimulationen mit und ohne diesen Effekt werden mit Messungen hinsichtlich der Trocknungskinetik und der Sättigungsprofile verglichen. Die mit Kapillarringen durchgeführten Porennetzwerksimulationen zeigen eine deutliche Verzögerung beim Übergang vom kapillargestützten Regime zum diffusionsgesteuerten Regime. Diese Simulationsergebnisse unterscheiden sich deutlich von den Vorhersagen klassischer Porennetzwerkmodelle ohne Flüssigkeitsfilme und scheinen besser mit den Experimenten übereinzustimmen, die mit realen porösen Systemen durchgeführt wurden. Es zeigt sich, dass Flüssigkeitsringe als zusätzliche hydraulische Pfade für den Feuchtigkeitstransport aus dem Inneren des Poren-/Partikel-Netzwerks an die Oberfläche dienen und somit den Trocknungsprozess deutlich beschleunigen, und sie führen zu einer räumlich homogenen Verteilung der Flüssigkeit bis hin zu niedriger Sättigung. Mit dem entwickelten Ringporennetzmodell wird auch der Einfluss der Variation der Größe von Hälsen und Ringen, der Halsradienverteilung und der Grenzschichtdicke auf die Trocknungskinetik systematisch untersucht. Außerdem wird der Stoffübrgang zwischen der Oberfläche eines kapillarporösen Modellmediums und der angrenzenden gasseitigen Grenzschicht untersucht. Um die Rolle und Bedeutung von Flüssigkeitsfilmen im Stoffübrgangsprozess zu quantifizieren, werden systematisch dreidimensionale Porennetzwerk-Monte-Carlo-Simulationen in Anwesenheit und Abwesenheit von diskreten Kapillarringen durchgeführt. Im Vergleich zu klassischen Porennetzwerkmodellen scheint das Porennetzwerkmodell mit Ringen die räumlich-zeitliche Entwicklung von feuchten und trockenen Bereichen an der Oberfläche des Mediums sowie deren relative Beiträge zur Nettomassenaustauschrate besser vorherzusagen. Dies wird deutlich, wenn man die analytischen Lösungen des allgemein verwendeten Schlünderschen Modells mit den numerischen Simulationen vergleicht, die mit dem klassischen und dem Ringporennetzmodell durchgeführt wurden. Diese Studie kann als ein Schritt vorwärts in der diskreten Modellierung der Trocknung kapillarer poröser Medien mit 3D-Sekundärkapillarstrukturen betrachtet werden und dürfte für verschiedene Anwendungen im Bereich komplexer Mehrphasenströmungsphänomene in porösen Medien von Interesse sein.