Microstructure of particles produced by fluidized bed agglomeration of soft materials

Abstract

Food powders such as maltodextrin are often produced in agglomerate form in spray fluidized beds in order to enhance their user properties. These agglomerates mostly have complex structures and are composed of amorphous and irregular primary particles. The internal structure and morphology of food agglomerates has rarely been investigated at the microscopic scale. In this work, a nondestructive X-ray micro-computed tomography technique is used as an appropriate experimental method to overcome this lack of data by a thorough characterization of the three-dimensional internal structure of maltodextrin agglomerates. A sequence of image processing steps is applied to the X-ray images in order to obtain 3D views and to extract data for the morphological characterization. The internal porosity as well as the size and spatial distribution of the pores inside the agglomerates are evaluated. Open pores formed during the agglomeration process are also determined from the X-ray images. The agglomerate shape is investigated and compared by 3D and 2D image analyses. Maltodextrin primary particles with non-spherical shape have a broad size distribution, and they may deform and overlap as they go above the glass transition temperature during the agglomeration process. A comprehensive methodology is developed based on the preflooded watershed segmentation of X-ray images to distinguish the primary particles in maltodextrin agglomerates. Thus center coordinates and volume of each particle are extracted. The morphology of agglomerates has first been investigated by approximating the constituent primary particles with equivalent spheres. However, this simplified spherical primary particle model (SPPM) is questionable for agglomerates made of irregularly shaped primary particles. Therefore, the SPPM is compared with a model that is based on complete data of the real structure (real structure model, RSM). After a series of image processing steps over the 3D X-ray images, the data has been used to derive various 3D morphological descriptors (such as coordination number, coordination angle, radial distribution of primary particles and open porosity) by both the SPPM and the RSM. The results of the two models delineate noticeable differences, indicating that the SPPM may not provide a precise characterization of maltodextrin agglomerates. Therefore, the RSM is the more appropriate method to study the morphology of agglomerates that consist of soft and deformable primary particles of varying size and irregular shape. The spatial morphology of this kind of soft agglomerate, here maltodextrin, can be quantified by fractal dimension. Previous research in this regard was focused on simulated agglomerates or 2D projected images of real agglomerates. Based on the information on each separated particle in 3D X-ray images, the radius of gyration is here calculated and compared for either monodisperse or polydisperse primary particles. The primary particles comprising the maltodextrin agglomerates follow a broad size distribution, hence considering the polydispersity is highly recommended. Next, radii of primary particles are determined in order to calculate 3D fractal dimension and prefactor from power law equation. Due to the irregular shape of primary particles, two different ways of calculating primary particle radius are investigated. It is observed that differences in primary particle radius affect the partial overlapping of particles which mostly influences the prefactor value, while only slight changes are noticed in the fractal dimension. Further, the gyration radius and fractal dimension are obtained directly from voxel data. Though this method is more accurate, it requires more effort and time. Therefore, by considering some error, the separated polydisperse primary particle model is suggested as a proper option. Finally, fractal dimension is also calculated by the box-counting method. The proper implementation of this method for 3D structures is discussed and the results are compared with the classical power law function. Maltodextrin agglomerates have been produced at different process condition by changing the inlet air temperature and spraying rate. The developed structural and morphological characterizations are applied on these agglomerates. In this way, the correlation between process parameters and morphology of the agglomerates is finally investigated.

Lebensmittelpulver wie Maltodextrin werden oft in agglomerierter Form in Sprühwirbelschichten hergestellt, um ihre Gebrauchseigenschaften zu verbessern. Diese Agglomerate weisen meist komplexe Strukturen auf und bestehen aus amorphen und unregelmäßigen Primärpartikeln. Die innere Struktur und Morphologie von Lebensmittelagglomeraten wurde selten im mikroskopischen Maßstab untersucht. In dieser Arbeit wird eine zerstörungsfreie Röntgen-Mikro-Computertomographietechnik als geeignete experimentelle Methode eingesetzt, um diesen Datenmangel durch eine gründliche Charakterisierung der dreidimensionalen inneren Struktur von Maltodextrinagglomeraten zu überwinden. Auf die Röntgenbilder wird eine Reihe von Bildverarbeitungsschritten angewendet, um 3D-Ansichten zu erhalten und Daten für die morphologische Charakterisierung zu gewinnen. Die innere Porosität sowie die Größe und räumliche Verteilung der Poren innerhalb der Agglomerate werden bewertet. Aus den Röntgenbildern werden auch die während des Agglomerationsprozesses gebildeten offenen Poren bestimmt. Die Agglomeratform wird durch 3D- und 2D-Bildanalysen untersucht und verglichen. Primärpartikel aus Maltodextrin mit nicht-sphärischer Form haben eine breite Größenverteilung, und sie können sich verformen und überlappen, wenn sie während des Agglomerationsprozesses über die Glasübergangstemperatur hinausgehen. Basierend auf der vorflutenden Wasserscheidensegmentierung von Röntgenbildern zur Unterscheidung der Primärpartikel in Maltodextrinagglomeraten wird eine umfassende Methodik entwickelt. Dadurch werden die Mittenkoordinaten und das Volumen der einzelnen Partikel extrahiert. Die Morphologie von Agglomeraten wurde zunächst untersucht, indem die konstituierenden Primärteilchen mit äquivalenten Kugeln approximiert wurden. Dieses vereinfachte sphärische Primärpartikelmodell (SPPM) ist jedoch für Agglomerate aus unregelmäßig geformten Primärpartikeln fraglich. Daher wird das SPPM mit einem Modell verglichen, das auf vollständigen Daten der realen Struktur basiert (Realstrukturmodell, RSM). Nach einer Reihe von Bildverarbeitungsschritten über die 3D-Röntgenbilder wurden aus den Daten verschiedene morphologische 3D-Deskriptoren (wie Koordinationszahl, Koordinationswinkel, radiale Verteilung der Primärteilchen und offene Porosität) sowohl vom SPPM als auch vom RSM abgeleitet. Die Ergebnisse der beiden Modelle zeigen deutliche Unterschiede auf, die darauf hindeuten, dass das SPPM möglicherweise keine genaue Charakterisierung von Maltodextrin-Agglomeraten liefert. Daher ist das RSM die geeignetere Methode, um die Morphologie von Agglomeraten zu untersuchen, die aus weichen und deformierbaren Primärpartikeln unterschiedlicher Größe und Form bestehen. Die räumliche Morphologie dieser Art von weichem Agglomerat, hier Maltodextrin, kann durch die fraktale Dimension quantifiziert werden. Frühere Forschungen in diesem Zusammenhang konzentrierten sich auf simulierte Agglomerate oder 2D projizierte Bilder von realen Agglomeraten. Basierend auf den Informationen über jedes einzelne Partikel in 3D-Röntgenbildern wird hier der Trägheitsradius berechnet und verglichen, entweder für monodisperse oder polydisperse Primärpartikel. Die Primärpartikel, die die Maltodextrin- Agglomerate umfassen, folgen einer breiten Größenverteilung, so dass die Berücksichtigung der Polydispersität sehr empfehlenswert ist. Als nächstes werden die Radien der Primärteilchen bestimmt, um die 3D fraktale Dimension und den Vorfaktor aus der Potenzgleichung zu berechnen. Aufgrund der unregelmäßigen Form der Primärteilchen werden zwei verschiedene Methoden zur Berechnung des Primärteilchenradius untersucht. Es wird beobachtet, dass Unterschiede im Primärpartikelradius die partielle Überlappung von Partikeln beeinflussen, die meist den Vorfaktorwert beeinflusst, während in der fraktalen Dimension nur geringe Veränderungen festgestellt werden. Weiterhin werden der Kreiselradius und die fraktale Dimension direkt aus den Voxeldaten gewonnen. Obwohl diese Methode genauer ist, erfordert sie mehr Aufwand und Zeit. Daher wird unter Berücksichtigung eines Fehlers das getrennte polydisperse Primärpartikelmodell als geeignete Option vorgeschlagen. Schließlich wird auch die fraktale Dimension nach dem Boxcounting- Verfahren berechnet. Die korrekte Implementierung dieser Methode für 3D-Strukturen wird diskutiert und die Ergebnisse mit der klassischen Potenzgesetz-Funktion verglichen. Maltodextrin-Agglomerate wurden unter verschiedenen Prozessbedingungen hergestellt, indem die Einlasslufttemperatur und die Sprührate geändert wurden. Die entwickelten strukturellen und morphologischen Charakterisierungen werden auf diese Agglomerate angewendet. Auf diese Weise wird der Zusammenhang zwischen Prozessparametern und Morphologie der Agglomerate schließlich untersucht.