First-principles study of the exchange interactions and Curie temperature in Heusler alloys

Abstract

Diese Arbeit beinhaltet theoretische Untersuchungen der Austauschinteraktionen und der Curie-Temperatur in verschiedenen Heusler-Legierungen. Die Berechnungen werden im Rahmen der parameterfreien Dichtefunktionaltheorie mit Hilfe der ASW-Methode durchgeführt. Die Berechnung der Austauschwechselwirkungsparameter basiert auf der frozen magnon- Näherung. Die Curie-Temperatur wird innerhalb des mean-field (MF) und der random-phase-approximation (RPA) geschätzt. Die Ergebnisse werden in drei Teilen vorgestellt. Teil 1 widmet sich der systematischen Untersuchung der intra- und inter-sublattice Austauschwechselwirkungen sowie der Curie-Temperatur von experimentell untersuchten Heusler-Legierungen. Er behandelt besonders die mikroskopischen Mechanismen, welche zur Bildung der langreichweitigen magnetischen Ordnung führen. Bei den auf Ni basierenden Verbindungen Ni2MnZ (Z = Ga, In, Sn, Sb) ist eine starke Abhängigkeit der Austauschwechselwirkungen von Z (dem sp-Atom) festzustellen, obwohl die berechnete und experimentelle Curie-Temperatur aller vier Verbindungen sehr ähnlich ist. Untersucht man die nicht-stöchiometrischen Verbindungen der auf Pd und Cu basierenden semi und full Heusler-Legierungen, wird auch deutlich, welche Rolle die sp-Elektronen bei den Austauschwechselwirkungen zwischen den Mn-Atomen spielen. Es wurde festgestellt, dass die Spinpolarisation der sp-Elektronen die elektronischen Eigenschaften der Heusler-Legierungen stark beeinflusst. Es konnte ein klarer Zusammenhang zwischen der Stärke der Austauschwechselwirkung und der sp-Elektronen-Spinpolarisation festgestellt werden. In allen untersuchten Systemen ist die Mn-Mn-Austauschwechselwirkung langreichweitig und es gibt RKKY-Oszillationen. Im zweiten Teil werden ausführliche Untersuchungen zum Magnetismus von halbmetallischen Heusler-Verbindungen - sie besitzen ein hohes Anwendungspotential im Bereich Magnetoelektronik - vorgestellt. Es werden ferro- und ferrimagnetische Verbindungen untersucht. Auch wird erklärt, wie die inter-sublattice Austauschwechselwirkungen zu einer hohen Curie-Temperatur beitragen. Weiterhin werden die Auswirkungen der halbmetallischen Lücke auf die Stabilität der Austauschwechselwirkungen und der Curie-Temperatur untersucht. Außerdem werden Spinwellenspektren und die Temperaturabhängigkeit der Magnetisierung unter Verwendung der multisublattice-Greenfunktion innerhalb des Entkopplungsschemas nach Tyablikov untersucht. Schließlich berechneten wir neue Semi-Heusler-Verbindungen mit sehr hohen TC-Werten voraus. Der letzte Teil befasst sich mit der Druckabhängigkeit von elektronischen Struktur, Austauschwechselwirkungen und der Curie-Temperatur in der ferromagnetischen Heusler-Legierung Ni2MnSn. Wir bekamen einen Anstieg der Curie-Temperatur von 362 K bei Umgebungsdruck auf 396 K bei 12 GPa. Dies wurde auch experimentell bestätigt. Legt man die Gitterparamenter außerhalb des bereits experimentell untersuchten Grenzbereichs, gibt es eine nicht-monotonische Druckabhängigkeit der Curie-Temperatur und einen metamagnetischen Übergang. Wir bringen die berechnete Abhängigkeit der TC von Gitterkonstante in Verbindung mit der entsprechenden Abhängigkeit, die durch die empirische Wechselwirkungskurve vorausgesagt wurde. Es wird die bei Experimenten festgestellte atomische Mn-Ni Austausch simuliert, um den Einfluss auf die Curie-Temperatur zu untersuchen.

This work contains the theoretical investigations of the exchange interactions and Curie temperature in various Heusler alloys. The calculations are performed within the parameter-free density-functional theory with the state-of-the-art ASW-method. The calculation of the exchange parameters is based on the frozen-magnon approach. The Curie temperature is estimated within mean-field (MF) and random-phase-approximation (RPA) approaches. The obtained results are divided in three parts. In the first part, a systematic study of the intra-sublattice and inter-sublattice exchange interactions as well as Curie temperatures for experimentally well-established Heusler alloys is presented. We focused on the microscopical mechanisms of the formation of the long range magnetic order. For Ni-based compounds Ni2MnZ (Z = Ga, In, Sn, Sb) we obtain a strong dependence of the exchange interactions on the Z constituent (sp-atom) despite the closeness of calculated and experimental Curie temperatures of all four compounds. The role of the sp-electrons in mediating exchange interactions between Mn atoms is further revealed by studying non-stoichiometric compositions of Pd- and Cu-based semi and full Heusler alloys. We found that an important factor strongly influencing the electronic properties of the Heusler alloys is the spin polarization of the sp-electrons. We obtained a clear relationship between the strength of the exchange interaction and the sp-electron spin polarization. In all considered systems the Mn-Mn exchange interaction is long-ranged and shows RKKY-type oscillations. In the second part, a detailed study of magnetism of half-metallic Heusler compounds promising for magneto-electronics applications is presented. We study both ferromagnetic and ferrimagnetic compounds. The role of the inter-sublattice exchange interactions in formation of the very high Curie temperature is revealed. We investigate the effect of the half-metallic gap on the stability of exchange interactions and Curie temperature. We study spin wave spectra and temperature dependence of the magnetization employing multi-sublattice Green function technique within Tyablikov decoupling scheme. We predicted new semi Heusler compounds with very high TC values. In the last part, we study the pressure dependence of electronic structure, exchange interactions, and Curie temperature in the ferromagnetic Heusler alloy Ni2MnSn. In agreement with the experiment we obtain an increase of Curie temperature from 362 K at ambient pressure to 396 K at 12 GPa. Extending the variation of the lattice parameter beyond the range studied experimentally, we obtained non-monotonic pressure dependence of the Curie temperature and metamagnetic transition. We relate the theoretical dependence of TC on the lattice constant to the corresponding dependence predicted by the empirical interaction curve. The Mn-Ni atomic interchange observed experimentally is simulated to study its influence on the Curie temperature.